近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員李慧等與大連理工大學教授劉毅、副教授崔兆侖和副教授易顏輝團隊合作,構建了一種新型的等離子體增強雙膜氨分解系統(PEDMADS)。該系統巧妙地融合了低溫等離子體催化技術、高性能超薄鈀膜,以及用于氨回收的S-1分子篩膜,在400℃的溫和條件下,可實現1567mmol g-1 h-1的氫氣時空產率,為高效、可持續的氨-氫能源循環提供了新路徑。相關成果發表在《美國化學會志》上。
氨作為一種主要的零碳氫載體,在未來可持續能源體系中占有重要地位。然而,傳統的催化氨分解技術受熱力學和動力學限制,通常需要550℃以上的高溫,導致能耗高、催化劑易燒結。將反應與產物原位分離相結合的膜反應器技術是解決這一難題的有效策略。其中,鈀基復合膜因其對氫氣的優異選擇性滲透能力,能原位移除產物氫氣,打破反應的平衡限制,從而提高氨的單程轉化率。然而,傳統熱驅動鈀膜反應器仍受限于催化劑在低溫下的活性不足問題。
本工作中,合作團隊構建了PEDMADS系統,其核心材料之一就是李慧等開發的高性能超薄鈀膜。該鈀膜通過化學鍍法制備在多孔α-氧化鋁基底內表面,形成了致密、高純度金屬鈀層,遠低于傳統毛細鈀管的厚度。在反應器中,該鈀膜作為一臺高效的“氫泵”,可原位、連續地將產物氫氣從反應區移除。PEDMADS系統的另一核心材料是劉毅團隊開發的低溫等離子體協同ALD技術制備的釕/二氧化硅催化劑。研究發現,等離子體在400℃的溫和條件下高效活化了氨,產生的高分壓氫氣為鈀膜的滲透提供了驅動力。這種“等離子體催化”與“鈀膜分離”的強協同效應,強化了低溫氨分解過程,提高了氫氣產率,降低了系統能耗。
此外,該系統還集成了下游S-1分子篩膜級聯模塊,用于高效回收未反應的氨,實現了原料的閉路循環。技術經濟分析表明,該集成系統相較于傳統熱過程,可將碳足跡降低95.9%,展現了優良的工業應用前景。
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